青藏高原东南部大型流域次生碳酸盐沉淀的钙同位素证据

碳酸盐岩风化消耗大气中的二氧化碳，在短时间尺度内将河流运输的碳封存在海相碳酸盐矿物中，以此调节全球气候。Ca元素广泛参与了碳酸盐岩风化和全球碳循环，而河流系统中Ca的生物地球化学循环因其对调节大气CO₂浓度和海水化学组成的显著作用而备受关注。因此，研究河流溶解钙和无机碳通量有助于理解碳酸盐岩风化过程及其在全球变暖背景下对碳-钙循环的影响。然而，由于存在次生碳酸盐沉淀等次生过程，基于保守混合模型计算的河流水体溶质通量可能并不足够准确。Ca同位素在揭示复杂化学风化过程方面具有重要的研究价值，是研究流域Ca循环的有效工具。尽管近年来Ca同位素在示踪化学风化方面取得了显著进展，但针对典型流经碳酸盐岩地层的流域相关研究仍较为有限。碳酸盐岩风化贡献了全球河流向海洋输入溶解Ca通量的80%，因此亟需深入厘清Ca同位素在碳酸盐岩风化过程中的地球化学行为。澜沧江位于湄公河上游，发源于青藏高原东南缘，该流域广泛分布碳酸盐岩和蒸发岩，是研究碳酸盐岩风化过程的良好对象。

针对以上科学问题，中国地质大学（北京）韩贵琳教授与李晓强博士对澜沧江河水和悬浮物的Ca同位素组成进行了详细研究，并结合Li-K-Fe-Zn等多同位素数据，解析了Ca同位素在碳酸盐岩风化过程中的地球化学行为。取得的主要进展如下：

（1）河水溶解态δ^44/40Ca值变化范围较大(0.64‰~1.05‰)，整体呈现出沿河流流向逐渐降低的趋势，干流δ^44/40Ca值接近0.88‰。相比之下，悬浮物富集轻Ca同位素(0.46‰~0.75‰)，Ca/Al值及Ca-Zn同位素证据表明其主要受控于矿物组成。

（2）澜沧江以及全球多数河流中不同岩石风化输入的混合导致其溶解态Ca同位素组成较为复杂。流经富Ca基岩的河水溶解态Ca同位素普遍重于其基岩的同位素组成，且河水溶解态δ^44/40Ca值与Sr/Ca、Mg/Ca值及方解石饱和指数呈正相关。这一发现表明，次生碳酸盐沉淀可能是导致河水中富集重Ca同位素的潜在机制。

（3）低地支流的溶解态δ^44/40Ca和δ⁷Li值均较高，反映了次生黏土矿物形成的影响。从全球尺度来看，河流溶解态Ca同位素组成主要受到碳酸盐岩风化和次生碳酸盐沉淀的共同影响，这些过程能够调控河流入海Ca通量，因此次生碳酸盐沉淀在流域尺度地球化学循环中具有重要作用。

 

出版信息

Han G, Li X. 2025. Calcium isotopic evidence for secondary carbonate precipitation in a large river catchment, Southeastern Tibetan Plateau. Science China Earth Sciences, 68(12): 4163–4174, https://doi.org/10.1007/s11430-025-1691-6

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