突破1.80 eV宽带隙钙钛矿性能极限：异质形核策略助力“垂直生长”与超高填充因子

研究背景

有机-无机杂化卤化物钙钛矿因其卓越的光电性能，被视为下一代光电器件的核心材料。其中，钙钛矿太阳能电池发展迅猛，单结电池效率已突破26%。然而，受肖克利-奎伊瑟极限的限制，单结电池的效率提升已遭遇瓶颈。为了突破这一限制，构建多结串联太阳能电池成为了通往更高效率的可行之路。无论是钙钛矿/硅串联，还是全钙钛矿串联电池，都需要一个高性能的宽带隙钙钛矿顶电池（带隙范围通常在 1.68 eV 至 1.80 eV）来与窄带隙底电池匹配。然而，常用的 1.80 eV 宽带隙钙钛矿（如Cs_0.2FA_0.8Pb(I_0.6Br_0.4)₃）面临着严峻挑战：组分复杂导致结晶不可控，以及缺陷介导的卤素迁移引发严重的“相分离”问题。这些问题直接导致了薄膜质量差、电压损失大，严重阻碍了串联器件性能的提升。

研究进展

针对上述难题，西北工业大学柔性电子研究院联合西安石油大学及西安电子科技大学的研究团队，开发了一种全新的结晶调控策略。该团队首次引入全无机二维CsPb₂Br₅纳米片作为“异质形核剂”，成功实现了对宽带隙钙钛矿结晶过程的精准调控。研究团队发现，CsPb₂Br₅在前驱体溶液中能够充当异质形核位点，显著降低了钙钛矿的形核势垒，促进了均匀形核。更重要的是，这种异质相互作用引导了钙钛矿晶体的垂直生长。与传统薄膜中杂乱堆叠的晶粒不同，新策略制备的薄膜由垂直贯通且横向紧密排列的晶体组成。CsPb₂Br₅诱导的“自上而下”的生长模式，不仅形成了有利于电荷传输的垂直晶界，还有效释放了薄膜内部的残余拉伸应变。理论计算和实验表明，CsPb₂Br₅的引入增加了空位缺陷的形成能，从而降低了缺陷密度。这从根本上切断了缺陷介导的离子迁移路径，显著抑制了宽带隙钙钛矿在光照下的相分离现象。基于该策略优化的 1.80 eV 宽带隙 PSCs 实现了 20.14% 的冠军光电转换效率和高达 85.39% 的填充因子，这是目前该带隙电池中报道的最高填充因子之一。

应用潜力与展望

这项研究不仅在单结宽带隙电池上取得了突破，更在串联器件中展示了巨大的应用潜力。团队构建了四端（4T）串联太阳能电池系统：钙钛矿/硅串联电池效率达到 31.13%，全钙钛矿串联电池效率达到 28.39%。此外，未封装的器件在光照和存储条件下均表现出优异的稳定性。这一成果证明了通过理性的结晶控制策略，可以有效解决宽带隙钙钛矿的本征不稳定性问题。未来，这种基于异质形核的生长调控技术有望推广到大面积组件制备中，为实现高效、稳定的叠层光伏组件商业化应用奠定了坚实的理论和技术基础。

原文链接：https://spj.science.org/doi/10.34133/research.0892