image: 含两个Bi空位缺陷Sn2Bi的STM图(a)及相同位置下的微分电导map(b)。(c) Sn2Bi上Bi空位缺陷的模型图 。 (d-e) 分别跨越两个相同类型缺陷（(a)中的A1和A2）的线路径微分电导谱。其中，垂直虚线标记了A1、A2缺陷的位置，点横线代表了计算得到的对应每一个充电峰的针尖引起的能带弯曲，弯曲能量如图标注所示。 (c) 由针尖引起的能带弯曲计算所得到的A1和A2分别对应充电能级能量的分布情况。 view more
Credit: @Science China Press
半导体中的孤立缺陷在带隙中存在易于探测和操纵的缺陷态。在单缺陷态中对多重量子态的操控，可以用来实现量子计算或者存储的最小量子比特。另外，如果对单原子的孤立能隙态进行操纵，还有可能获得非传统的量子光源，在量子密钥分发、量子应答和量子传感等方面具有潜在的应用。孤立缺陷具有电荷和自旋两种可被操纵的自由度，以往的研究主要专注于对自旋量子态的操纵，如金刚石的色心、硅中的单个磷缺陷等，被广泛用于“全固态”量子计算的研究。但是对自旋量子态的操纵需要用到磁场等外场，难以实现将来量子芯片的小型化。因此，对电荷的操控也引起了大家广泛的兴趣。目前传统的方法是用微纳加工技术在半导体表面制作出量子阱，利用电场对阱中的电荷数目进行操纵。然而，电荷态操纵的最终物理极限是能够在单原子尺寸的孤立缺陷上实现对电子数目的精准操控，如果能够实现，可以将基于电荷的量子比特推到单原子尺度。
从物理原理出发，由于库仑相互作用的存在，在单个原子尺度上注入电荷需要克服充电能，这就需要半导体具有宽能隙，但充电能随电荷数目的增加迅速上升，因此半导体中单个缺陷通常只能实现一个或两个电荷的操控。但是可以转换另一个思路，通过材料设计，降低孤立缺陷电子态的局域性，从而降低充电能来实现多重电荷态的操控。然而宽带隙和非局域电子态两者本身就很难调和，前者要求材料具有局域的电子态特征来形成大的带隙。针对这一对矛盾，最近中科院物理所（苟健博士、王旭光博士生、程鹏副研究员、吴克辉研究员、陈岚研究员）和清华大学（夏炳煜博士生、段文晖院士、徐勇教授）以及新加坡国立大学（Andrew Wee教授）的联合科研团队利用新型二维材料解决这一难题。他们研究发现，如果使用电负性非常相近的两种金属元素构建出具有饱和价电子的二维材料，那么由于两种元素的价电子被饱和，材料具有较大的带隙，同时电负性的极性相近，材料中的缺陷态很容易形成非局域化。他们以生长在Si(111) 表面上的二维类金属半导体Sn2Bi为平台，深入研究了其中单个Bi空位缺陷的电子态特征，并利用扫描隧道显微镜（STM）的针尖施加顶栅电场，成功在Bi空位缺陷上实现了多达五重电荷态的操控。
STM针尖所施加顶栅电场可以引起表面的能带弯曲。电场的大小与针尖偏压以及针尖样品间距相关。随着针尖靠近Bi空位缺陷，较小的栅压就可以实现对孤立缺陷态的充电，充电峰对应的电势（绝对值）逐渐降低。当针尖开始远离空位缺陷时，越来越大的栅压才能在缺陷位置实现相同大小的充电电场，从而对应充电峰的电势位置（绝对值大小）又重新变强。整个过程的结果表现出一套类抛物线形的充电峰图样。根据这一原理，对应每一个充电峰的能量也可以很好的用解泊松方程进行求解和提取，所得的充电能并非指数上升，而是随电荷数近似线性变化，能量仅有100 meV。理论计算给出了Bi空位缺陷电子态具有很强的非局域性，模拟的充电能大小和行为完美契合实验，解释了多重电荷态能存在于同一能隙中的物理本质。而这一利用非局域化电子态来降低多重电荷充电能的设计非常巧合地与传统量子阱的工作机制不谋而合。
这一系统性的工作不仅在二维类金属半导体Sn2Bi中的Bi空位上实现了五重电荷态，同时其所揭示的工作机制为未来获得更丰富的单原子多能级态提供了有效的指导思路。相较于传统量子阱，单原子缺陷中多电荷的操纵为未来基于电荷的量子器件研究和应用提供了一个很好的平台。
这一工作获得中国科技部、国家自然科学基金委、北京自然科学基金、中科院先导研究项目、北京未来芯片先进创新中心以及新加坡国家科学基金的支持。
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文章信息：
Realizing quinary charge states of solitary defects in two-dimensional intermetallic semiconductor https://doi.org/10.1093/nsr/nwab070
Journal
National Science Review